摘要：研究了基于前馈反向传播人工神经网络模型，结合Box-Behnken设计方法，采用厌氧氨氧化和部分硝化(SNAP)工艺、以上流式污泥床(upflow-sludge-bed，USB)反应器进行单级脱氮处理从含氮废水中去除NH+4和总氮。通过优化网络结构参数，开发神经网络;基于拟合优度标准，用Levenberg-Marquardt算法训练3层NH+4和总氮的去除。神经网络模型偏差较小(±2.1%)，测定系数和分数方差较理想，协议指数(IA)分别为0.989～0.997、0.003～0.031和0.993～0.998。计算结果表明，优化后的神经网络结构可提高神经网络模型效率;利用人工神经网络模型对复杂的生物系统进行建模，可以提高去除效率、实施过程控制策略和实现优化性能;微生物群落的16SrRNA高通量法分析结果表明，库尼尼假丝酵母属的作用最显著(13.11%)，其次是亚硝基单胞菌属(6.23%)和蛋白链球菌属(3.1%)，这进一步说明USB的脱氮途径主要是部分硝化/氨氧化过程。
关键词：人工神经网络;数学建模;部分硝化氨氧化法;单级脱氮
工业废水中大多含有碳和氮，都需要处理后排放[1-3]。目前，含有NH+4、NO-2、NO-3的富氮废水主要是通过传统的生物脱氮工艺进行处理，但传统处理技术成本较高，限制了其大范围推广应用[4-5]。厌氧氨氧化和部分亚硝化(anammoxandpartial-nitration，SNAP)法单级脱氮效率较高，且成本优势明显：当氨氧化细菌部分硝化后，通过厌氧氨氧化工艺脱氮，可减少氮的残留;在缺氧环境中，以NO-2作为受体可将NH+4转化为氮气[3，6-7];通过显著降低氧利用率，可使厌氧氨氧化脱氮成本下降50%～60%[8-9];在此基础上，将厌氧氨氧化工艺和部分硝化工艺耦合，可进一步降低废水中营养污染物的处理成本，并减小反应器所占空间。
生物废水处理高度依赖于各种微生物之间复杂的生物化学反应[10]，通过控制生物反应影响因素可提高处理效率，但基本控制因素及具有稳定处理效率的优化参数尚未明确。目前，用于废水处理过程控制和参数优化的常规建模方法主要基于单因素/正交试验和物理-数学机制[11-13]。大多数现有模型(物理-数学模型)，包括厌氧消化模型(ADM1)、活性污泥模型(ASM1，ASM2)都是基于过程动力学和传质学[14];而当反应器、废水或微生物工作环境发生变化时，这些模型都需要重新校准[15]。影响废水中主要污染物质去除的因素主要有流体参数、微生物群落特性及反应器操作条件[16]。利用全面自适应模型，如机器学习和数据驱动模型，结合数学工具(如artificialneuralnetwork，ANN)和方差多变量逐步聚类分析[17]对生物过程进行建模，可以大大减少复杂生物过程建模中所面临的挑战。虽然ANN已用于需氧、厌氧系统和其他各种复杂的网络应用模式识别，但ANN和试验设计响应面法(responsesur-facemethodology，RSM)都还需进一步研究。
试验提出优化2种反向传播神经网络模型，开发并应用网络连接时间模型，用上流污泥床(upflow-sludge-bed，USB)反应器经由SNAP工艺处理富氮废水去除其中的铵和总氮。ANN模型中，以主成分分析为基础，选取一些参数作为输入变量，通过优化隐层神经元数目建立优化的ANN结构，采用基准比较和多重非线性回归(multiplenonlinearregression，MNR)模型的Box-Behnken设计模型的自适应值(初始值)和权重/偏差值(初始值)，预测所提出模型的效率，利用16SrRNA高通量基因测序微生物群落序列，评价USB-SNAP过程中的生物脱氮途径和效率。
1试验部分
1.1废水及试剂
在实验室制备富氮废水，并将其送入USB反应器中进行SNAP处理[18]。参照文献[19-20]制备含铵(NH+4)模拟废水(含矿物质和微量元素溶液)。矿物培养基中含有以下组分(g/L)：KH2PO40.010，MgSO4·7H2O0.30，CaCl20.004，KHCO31.250，微量元素溶液(Ⅰ)和(Ⅱ)1.25mL/L。
微量元素溶液(Ⅰ)(g/L)：EDTA5，FeSO40.00625;
微量元素溶液(Ⅱ)(g/L)：EDTA15，H3BO40.014;ZnSO4·7H2O0.43，CuSO4·5H2O0.25，NiCl2·6H2O0.19，MnCl2·4H2O0.99，CoCl2·6H2O0.24，NaMoO4·2H2O0.22。
混合液悬浮固体溶液、混合液挥发性悬浮固体溶液采自市政污水处理厂;试验用水为实验室自制纯水。
1.2试验装置与仪器
蠕动泵(英国BT10032JLangerInstru-ments)，分光光度计(日本岛津制作所，UV-1800UV-VIS)，精密离子计(郑州南北仪器设备有限公司，PXS450)，在线溶解氧探针(INESA：JPB-607A型)，IlluminaMiseq测序平台(上海桑根生物科技有限公司)。
1.3分析方法
USB反应器的有效工作量和总工作量分别为0.9L和1.1L，顶部空间装配一个三相分离装置，可以促进操作过程中生物质、液体和气体的分离。从市政污水处理厂获得MLSS(混合液悬浮固体)和MLVSS(混合液挥发性悬浮固体)用于激活USB。采用热水浴使USB热敏电阻和数字温度控制器在温度32±1℃下运行，随后用不透明材料覆盖反应器，避免光渗透和微生物群落中的光养细菌生长[21]。蠕动泵用于将废水输送到反应器中，反应器运行阶段分别是阶段Ⅰ、阶段Ⅱ和阶段Ⅲ，水力停留时间(HRT)分别为36、24、18h，氨负荷率(NLR)分别为120、170、220g/(m3·d)。
采用分光光度计在420nm波长处测定水样中的铵离子质量浓度，在540nm和220nm处分别测定亚硝酸盐和硝酸盐质量浓度;用精密离子计和在线溶解氧探针分别测定pH和溶解氧水平。
1.4高通量测序
对USB3个操作阶段结束时获得的污泥进行微生物群落调查，以确定USB内的各种反应。分离DNA后，用琼脂糖凝胶电泳和基因组对DNA进行定量聚合酶链反应，随后在IlluminaMiseq测序平台进行DNA(仅质量DNA)测序[22]，对序列进行聚类分析。
1.5ANN架构说明
采用MATLAB软件2017B版开发3层(输入、隐藏和输出层)反向传播训练算法ANN模型。ANN模型如图1所示。图1表示第i个权重输入和第j个隐藏神经元，输入层神经元数量，隐藏神经元和输出神经元权重。
1.6ANN训练算法和网络拓扑的优化
影响SNAP工艺性能的变量主要通过分析主成分进行选择，通过将所有相关变量转换为不相关变量来执行主成分分析。通过基准比较，选择用于构建有效的ANN架构的训练算法。选择MAT-LAB平台训练算法，对每种训练算法，在隐藏层分配2～18个神经元，并记录和比较最小均方差[23]。每种训练算法都是在隐藏层指定2个神经元情况下启动，然后逐步增加至估计出最小均方差(MSE)。通过将整个数据集随机分为3个子集，即训练(70%)、验证(15%)和测试集(15%)进行检查，随后采用训练子集来评估梯度及形成权重因子和偏差。训练集开始学习数据集之后采用验证集。从验证集获得的误差被连续用于监视训练过程，基于3级因子完成Box-Behnken设计[24-25]。
2试验结果与讨论
2.1USB脱氮效率与微生物群落演替
USB处理3个阶段包括：阶段Ⅰ，细胞裂解和污泥预处理期;阶段Ⅱ，厌氧氨氧化活性的演变;阶段Ⅲ，通过氨氧化细菌及厌氧细菌稳定去除氮。USB内的溶解氧保持在0.2～0.5mg/L范围内。如图2所示，对NH+4和总氮的去除率进行评估。
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由图2看出：在第Ⅰ阶段，1～26d内，NH+4去除率从2%稳定提高到40%(图2(a))，但总氮去除率在1～15d内波动很大，随后开始提高，直至第26天(图2(b))。值得注意的是：在第15天，观察到有细菌活动，表明SNAP过程启动;但在阶段Ⅰ中，脱氮效果相对较差。这归因于细胞发生裂解，活动物逐渐适应新环境，厌氧氨氧化细菌(anammox)和氨氧化细菌(aob)的自养活性较低;缺氧条件下，SNAP系统可能不足以保持氨氧化细菌的活性。在阶段Ⅱ中，NH+4和总氮去除率在前3天内分别显著降低至22%和15%(图2(a)，2(b));氮去除效率从复合效应中迅速恢复，并在第30天开始呈现升高趋势，直到第66天达到稳定(图2(a))。在阶段Ⅱ稳定状态下，NH+4和总氮去除率分别为85%和80%(图2(a)，2(b))。在充足氧气供应下，氨氧化细菌和厌氧氨氧化细菌协同共存。如图2(c)所示：与阶段Ⅱ和阶段Ⅲ相比，阶段Ⅰ中，废水中残余亚硝酸盐浓度最高，这表明在阶段Ⅰ中相关联的厌氧氨氧化细菌活性最弱;在第12～40天，废水中亚硝酸盐质量浓度显著降低(从32mg/L降至3mg/L)，产生的NO-3质量浓度从1mg/L提至10mg/L;第40天之后，亚硝酸盐累积显著减少，到阶段Ⅲ结束时，NO-3质量浓度从3mg/L提高到30mg/L，这表明脱氮过程主要由氨氧化细菌和厌氧氨氧化细菌的活性反应推动(图2(c));NO-3产生比率与NH+4消耗比率约为0.10，这表明在USB中，NO-3的产生主要来自厌氧氨氧化反应，而不是通过NO-2氧化的氨氧化细菌，这与文献[26]相吻合。带有功能载体(30%填充率)的移动床反应器USB内部脱氮主要是通过部分硝化和厌氧氨氧化过程进行。采用16SrRNA高通量法分析微生物群落，结果表明，库尼尼假丝酵母属的作用最显著(13.11%)，其次是亚硝基单胞菌属(6.23%)和蛋白链球菌属(3.1%)，这进一步说明USB的脱氮途径主要是部分硝化/氨氧化过程。
2.2ANN模型的优化
2.2.1基于基准比较的最优训练函数识别
神经网络拓扑结构是建立有效神经网络模型的关键。然而，对于一个特定的数据集，识别出最快、最有效、最可靠的训练算法是一项极具挑战性的工作。由于网络拓扑结构主要取决于特性和数据集的复杂性，使用的训练算法和网络中的神经元数量，因此，选择15种训练功能并进行基准比较，可以获得用于训练网络的最佳算法。均方差(MSE)结果表明，Levenberg-Marquardt训练算法最优，在模拟试验性去除效果方面具有很高效率(NH+4，MSE=0.314)和(总氮，MSE=0.116)，因此，采用此方法开发具有3层模型的网络体系结构。
2.2.2基于ANN模型的性能评估
开发基于ANN的3层前馈反向传播模型并用于预测处理富氮废水的USB反应器中NH+4和总氮的去除率。在充分优化网络参数后，将神经元数量、初始自适应值和权重/偏差初始值的优化值引入ANN架构中(图1)。建模过程中，网络训练被超过1000次迭代执行，训练初始阶段，组误差和训练集误差减少，验证误差在合理迭代次数内增加。
如图3(NH+4去除数据集)和图4(总氮去除数据集)所示，试验数据集和开发的神经网络输出结果均令人满意，在NH+4和总氮去除模型中记录到非常高的测定系数(R2)。
基于神经网络的模型在训练、验证和测试子集相关的估计R2中表现出显著效率。训练、验证和测试子集的估计R2分别为0.9918(图3(b))、0.9884(图3(d))和0.9592(图3(f))。与此类似，总氮去除的ANN模型也表现较佳，训练、验证和测试子集的估计R2分别为0.9973(图4(b)、0.9985(图4(d)和0.9989(图4(f))。采用测试子集法研究神经网络测试子集输出与试验数据的相关性，可以看出，在预测NH+4去除率时，ANN的预测能力较为显著。
为进一步了解所提出的基于ANN模型的性能，对神经网络输出数据集与相应的试验数据集进行线性回归，可以看出，基于神经网络的模型预测数据与试验数据更为吻合;基于去除NH+4和总氮的ANN模型总体表现出较高性能，R2估计分别达0.9866(图3(h))和0.9977(图4(h))。所以，可以认为，在NH+4和总氮去除过程中，ANN模型可以解释98%以上的SNAP过程的数据集中总变异。研究中观察到的显著性可归因于基于ANN的模型在高度非线性系统(SNAP过程)中的学习复杂行为及输入、输出多个变量的相互作用能力。
ANN模型能够学习输入和输出变量之间的复杂和非线性相互关系，而不需要复杂的状态方程和动力学变量[27]，所以，通过模拟和预测，利用基于ANN的模型对污水生物处理工艺进行优化和控制是可行的。此外，本研究也说明ANN可以用来评估遮蔽函数并进行近似估计，这表明ANN有能力处理非常复杂的数据，尤其在需要主观判断的领域更具有广阔应用前景。
3结论
研究建立了3层ANN模型，用SNAP工艺对含氮废水中NH+4和总氮去除率进行评价。采用Levenberg-Marquardt算法训练的ANN模型预测去除效果的R2较佳(0.989～0.997)，3层ANN模型的协议指数(IA)分别为0.989～0.997、0.003～0.031和0.993～0.998，表明基于ANN模型对复杂生物系统(SNAP过程)进行建模可行，而且成本较低。在处理稳态系统时，NH+4和总氮去除率在80%～85%范围内，表明USB内部的脱氮主要通过部分硝化和厌氧氨氧化过程进行;微生物群落的16SrRNA高通量法分析结果表明，USB的脱氮途径主要是部分硝化/氨氧化。所开发的基于ANN模型在高度非线性系统(SNAP过程)中具有学习复杂行为及输入、输出多个变量的相互作用能力，在需要主观判断的领域具有广阔应用前景。——论文作者：郑小发，杨丽，刁月，王秀模
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