摘要氯盐快堆具有核燃料溶解度高和快中子能谱的优势，为实现高增殖性能和高嬗变性能提供了可能。基于2500MWth的氯盐快堆，研究了Th-U循环和U-Pu循环的中子学特性，包括临界参数、燃耗演化、增殖性能和嬗变性能。钍铀循环(U3+Th)和铀钚循环(Pu9+DU)的点火燃料分别为233U和239Pu，它们的可转换材料分别为232Th和贫铀(DepletedUranium，DU)。同时，也分析了TRU作为点火燃料的过渡模式，即TRU+Th和TRU+DU。结果表明：对于大型氯盐快堆：1)考虑堆内锕系核素的中子吸收率、堆内平均裂变中子数(ν)和转换比，U3+Th需要不定期添料才能维持临界，Pu9+DU、TRU+DU和TRU+Th不需要添料即可连续运行的时间分别为46a、50a和29a;2)相比其他三种核燃料循环模式，TRU+Th具有较优的自持增殖性能和较高的嬗变性能。
关键词氯盐快堆，钍铀循环，铀钚循环，增殖，嬗变
熔盐堆以熔融于载体盐的锕系核素作为核燃料。载体盐的阳离子为碱金属离子(如Li+、Na+、K+、Rb+等)和/或碱土金属离子(如Be2+等)。载体盐的阴离子为卤素离子，即F−和Cl−，分别对应着氟盐和氯盐。F在自然界中唯一以19F存在;而Cl在自然界中有两种同位素，为35Cl和37Cl，它们的丰度分别为75.77%和24.23%。相对较重的载体盐(含有大量高原子序数的元素，如Rb及更重元素)，含低原子序数的元素组成的较轻的载体盐有更好的传热性能[1]，可以作为一次或二次冷却剂使用。综合考虑核特性和热物性，目前熔盐堆设计中最常用的两种载体盐分别为FliBe[2]和NaCl[3]。为了提高堆芯的中子经济性，上述两种载体盐分别通过富集7Li和37Cl来降低中子吸收。
从锕系核素溶解度的角度来看，氟盐熔盐堆的锕系核素溶解度较低(如锕系核素在400~600℃的FLiBe中的溶解度为10%~20%[4−5])，而氯盐熔盐堆的锕系核素溶解度较高(如锕系核素在450~550℃的NaCl中的溶解度高达65%[6])，因而有利于提高堆芯燃料装载量和燃料循环性能。从中子能谱角度而言，主要考虑氟盐和氯盐对中子的吸收差别。氟盐中所含轻元素的热中子俘获截面普遍比氯盐小1个数量级以上(如含富集7Li的F7LiBe中的19F、7Li和9Be的热中子俘获截面分为0.010b、0.045b和0.009b，而含富集37Cl的Na37Cl中的23Na和37Cl的热中子俘获截面分别为0.53b和0.43b)。由于氯盐比氟盐重(更重的盐对应的原子质量数更高)，因此，氯盐熔盐堆的中子能谱相对氟盐熔盐堆较硬[7]。同时，一般可将氯盐熔盐堆设计成没有慢化剂的快堆(即氯盐快堆)，从而进一步降低氯盐的中子吸收，使得氯盐的中子吸收与氟盐相当。此外，由于裂变产物在快谱下的中子吸收截面也会显著降低，因此可以降低氯盐快堆对燃料后处理的要求。基于氯盐快堆的上述优势，通过装载较高的锕系核素量和采用较简单的燃料后处理技术，即可实现较高的核燃料转换(增殖)率和乏燃料嬗变率。
氯盐快堆的研究可追溯至20世纪50年代。Goodman等[8]早在1952年研究了基于熔融氯化铀的氯盐快堆的特性，随后Taube等[9−10]探讨了基于熔融氯化钚的氯盐快堆的可行性。20世纪50~70年代，美国橡树岭国家实验室、英国原子能管理局及瑞士联邦反应堆研究所等多家研究机构提出了众多基于氯盐快堆的概念设计[11−13]。这些概念设计大都采用铀钚循环[14−15]，理论上证明了氯盐快堆增殖和嬗变的可行性。自熔盐堆在2002年被选为第四代候选堆型之一以来，针对氯盐快堆与氟盐热堆的研究日益受到重视。2015年10月，在橡树岭国家实验室举办的纪念熔盐堆50周年大会上，泰拉能源公司发布了氯化物熔盐快堆的研发计划，并于2016年1月获得了美国能源部为期5年的4000万美元研发基金。2019年8月，氯化物熔盐快堆项目实现了重要突破，其建成的载体盐回路(非核装置)成功连续运行超过1000h[16]。
为提高熔盐堆的增殖和嬗变性能，可优化的途径主要有硬化中子能谱、提高核燃料装载量、优化在线添料模式(包括在线添料周期、次数和添料量)和后处理模式(包括处理周期和处理效率)等。对于氯盐快堆而言，较硬的堆芯能谱、较高的锕系核素溶解度均有利于提高增殖和嬗变性能。为了实现增殖和嬗变的平衡，需要对核燃料生产和放射性乏燃料排放进行权衡，从而提高氯盐快堆的整体核燃料循环性能。本文基于2500MWth的氯盐快堆，开展了两种主要核燃料循环(钍铀循环和铀钚循环)的增殖性能与嬗变性能的比较分析，为氯盐快堆的核燃料循环战略的制定提供科学依据。
1计算模型与方法
1.1计算模型
如图1和表1所示，本文所研究的堆芯模型高度和直径分别为5.44m和5.04m，其由燃料盐(区域1、4、5、6)、哈氏合金层(区域2)、碳化硼(B4C)吸收体(区域3)和反射层(区域4)组成。该堆芯模型在部分结构上参考了法国的无石墨慢化的熔盐快堆(MoltenSaltFastReactor，MSFR)[17−19]。燃料盐区域包括了活性区(区域1)、上腔室(区域5)、下腔式(区域6)和外围熔盐层(区域4)。B4C(10B的富集度为18.43wt.%)吸收体用于吸收堆芯泄漏的中子，以保护堆芯容器。反射层材料为哈氏合金，作为堆芯包壳的同时也可以吸收部分中子。与MSFR不同之处在于本研究的堆芯结构采用单区单流(MSFR为双区双流)，相当于用哈氏合金层(区域2，厚度为50cm)替换了MSFR原有的增殖层，这样既可以减少堆芯复杂性，也可以吸收从堆芯燃料盐中泄漏出的中子，从而降低堆芯泄漏率。
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核燃料循环主要分为钍铀循环与铀钚循环[20]，分别对应钍资源和铀资源的利用，它们对应的可转换材料分别为232Th和238U。为了充分再利用乏燃料，本研究中铀钚循环的可转换材料用235U含量仅为0.2%的贫铀(DepletedUranium，DU)代替了238U。由于典型的钍铀循环和铀钚循环的点火燃料分别为233U和239Pu，所以将它们对应的燃料类型分别命名为U3+Th和Pu9+DU。此外，由于自然界中不存在233U和239Pu，考虑点火燃料的可获得性及核燃料循环的过渡，因而也对以超铀元素(TRU)作为点火燃料的TRU+Th和TRU+DU的核燃料循环性能进行了分析。其中，TRU中核素份额排前三名的分别为239Pu(45.9%)、240Pu(21.5%)和241Pu(10.7%)[15]。
本文研究所选用的燃料盐成分为55mol%NaCl+45mol%HNCl3[21]，其中HN为锕系核素，包括点火燃料(239Pu、233U或TRU)和可转换材料(232Th或DU)。由所用燃料盐两相图[22]可知，NaCl+UCl3的熔点为600℃，而NaCl+PuCl3的熔点为520℃，取其二者较高值，并考虑50℃的裕量，堆芯入口温度定为650℃。堆芯出口温度设置为730℃，该温度距离沸点(1400℃)有足够的安全裕量，可以保证氯盐快堆的正常运行及事故工况下的瞬态安全。堆芯平均运行温度为690℃，燃料盐的密度为3.6g·cm−3，体积膨胀系数为3×10-4℃−1。此外，由于35Cl的中子吸收比37Cl高两个数量级，所以为了减少35Cl的中子吸收而提高中子经济性[23]，本文采用了纯的37Cl(即37Cl的富集度为100%)。
1.2计算方法
基于熔盐堆特性，针对MCNP和ORIGEN2进行了耦合，并证明其适用于模拟熔盐堆燃料循环的相关物理性能[24−25]。本文使用MCNP5和ORIGEN2分别对氯盐快堆的中子输运和单群燃耗进行计算。在输运与燃耗的耦合计算基础上，针对液态燃料熔盐堆的特性增加了在线燃料后处理模块与在线添料模块，前者主要用于裂变产物的去除和可利用锕系核素的提取，后者主要用于锕系核素的添加以维持堆芯临界，通过临界搜索确定锕系核素的添料量。临界搜索采用以下两个限制条件：一是维持堆芯有效增殖因子(keff)在指定范围内((1.00±0.005)~(1.01±0.005))，主要考虑是熔盐堆可以通过在线后处理和在线添料维持临界，无需太高的剩余反应性，也是为了降低反应性控制负荷;二是维持锕系核素的质量在运行中不变，主要是为了防止燃料盐物性发生明显变化。
在模拟过程中，燃耗计算时间设为50a，气体裂变产物的处理周期设为30s。综合考虑中子经济性、提取效率和提取难度，易溶裂变产物的处理周期和锕系核素的提取周期均假设为1000d[22]。此外，为了兼顾计算精度和计算效率，燃耗步长依次设定为30d(第1年)、60d(第2年)、90d(第3年)、180d(第4年)和1a(第5~50年)。每一个燃耗步长的循环代数设为330(每个燃耗步模拟跳过前30代)，每代运行5000个粒子，燃耗模拟中包含了378个核素，每步燃耗模拟所需计算时间约为2h(并行12个CPU核)。
2结果与讨论
为了研究氯盐快堆的增殖与嬗变性能，对包括钍铀循环(U3+Th)、铀钚循环(Pu9+DU)以及以TRU作为点火燃料的过渡模式循环(TRU+Th和TRU+DU)在内的4种核燃料循环方案(表2)进行了分析。在燃耗计算过程中，U3+Th和TRU+Th的添料类型为233U和Th，提取的锕系核素为233Pa;Pu9+DU和TRU+DU的添料类型为239Pu和DU，提取的锕系核素为239Np。其中，233Pa(半衰期为26.97d)和239Np(半衰期为2.35d)作为增殖过程中的中间核素，提取后经过堆外衰变分别转换成233U和239Pu。堆外新生成的233U和239Pu不再返回堆芯，但是会统计到易裂变核素的净产生量中。
2.1临界参数分析
4种核燃料循环方案的临界参数如表3所示，主要包括燃料盐组分、平均裂变中子数(ν)和启堆燃料的平均微观裂变(σf)/俘获(σc)截面。
对于临界性能，本研究所采用的氯盐快堆模型(图1)中径向的哈氏合金层与B4C层的厚度以及轴向反射层的厚度都足够厚，这使得堆芯泄露率很低(近似为0)，即不泄露概率(Λ)近似为1，从而简化了有效增殖因子(keff)的计算。此时keff可近似表示为keff≈ν·Σf/Σa。其中：Σa是堆内所有核素的宏观吸收率，为宏观裂变率(Σf)和宏观俘获率(Σγ)之和。在MCNP5的计算中，中子的产生率(主要通过裂变)和消失率(主要通过俘获和泄漏)都归一到一个源中子。如前所述，堆芯泄漏率几乎为0，则堆芯宏观裂变率和宏观俘获率之和接近于1，即Σa≈1.0。由此，keff≈ν·Σf，其中：Σf的主要贡献来源是堆内的锕系核素，且Σf的数值与堆内锕系核素的宏观俘获率成反比。即，若堆内锕系核素(特别是可转换材料)的宏观俘获率越低或Σf越大，则临界所需的点火燃料的摩尔份额就越低。同时，堆内较强的快中子增殖能力(特别是可转换材料)和较高的ν均可以降低临界所需的点火燃料的摩尔份额。
从表3第2列(即燃料盐组分)可以看到，Pu9+DU的点火燃料的临界摩尔份额(4.35%)比U3+Th(4.75%)低。原因：一是快谱下DU(主要是238U)的平均微观俘获截面(0.24b)比232Th(0.26b)略低且DU的平均微观裂变截面(0.04b)比232Th(0.01b)略高;二是239Pu的ν(约2.9)比233U(约2.5)高。同理，TRU+DU和TRU+Th的点火燃料均含239Pu，它们的ν均约为2.9，但是DU的较低中子俘获和较优的快中子裂变能力使得前者所需的TRU的临界摩尔份额(6.60%)低于后者(8.10%)。此外，与U3+Th和Pu9+DU相比，TRU+DU和TRU+Th中的TRU有着较高的平均微观俘获截面(介于0.4b和0.5b之间，主要贡献来源是239Pu、240Pu和241Pu)和较低的平均微观裂变截面(约1.2b，主要贡献来源是239Pu和241Pu)，使得它们所需的点火燃料的临界摩尔份额均高于Pu9+DU和U3+Th。——论文作者：李晓晓1,2,3余呈刚1,2,3马玉雯1,2,3蔡翔舟1,2陈金根1,2陈兴伟1,2
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